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Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 10045 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Hochkristalline Bi2Te3-basierte Verbindungen mit kleiner Korngröße wurden erfolgreich durch Flash-Sintern (FS) in 10 s bei Raumtemperatur und geeigneter Stromdichte unter Verwendung von Bi-, Te- und Se-Pulvern synthetisiert. Die augenblicklich erzeugte lokale Joulesche Wärme an der Korngrenze wird als Hauptgrund für den schnellen Abschluss der chemischen Reaktion und Kristallisation angesehen. Durch die Kombination der FS-Synthesemethode mit Funkenplasmasintern (SPS) wurden in 10 Minuten Bi2Te3-basierte Massenmaterialien mit hoher relativer Dichte hergestellt. Eine entsprechende Verlängerung der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Prozess kann die Trägerkonzentration und die Wärmeleitfähigkeit der Phononen verringern und gleichzeitig die Trägermobilität erhöhen. Daher zeigt die Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde, einen um 20 % höheren ZT-Wert als die Probe, die 3 Minuten lang bei 723 K hergestellt wurde. Im Vergleich zu herkömmlichen Zonenschmelz- oder Pulvermetallurgieverfahren, die aufgrund komplexer Arbeitsgänge mehrere Stunden dauern, ist diese Methode zeitsparend und kostengünstig.

Angesichts der immer schwerwiegenderen Energie- und Umweltkrise wird die Erforschung sauberer Energieressourcen und grüner Energieumwandlungstechnologien für Forscher in verwandten Bereichen dringend und obligatorisch1. Thermoelektrisches Material ist eine Art Funktionsmaterial, das die direkte Umwandlung zwischen Wärme und Elektrizität durch Seebeck-Effekt und Peltier-Effekt2 realisieren kann. Aufgrund ihres reinen Festkörperbetriebsmodus, ihrer hohen Stabilität und langen Lebensdauer bietet die thermoelektrische Technologie Möglichkeiten, nutzbaren Strom aus Abwärme zu gewinnen oder eine In-situ-Kühlung zu realisieren3,4,5. Die Umwandlungsleistung von thermoelektrischem Material wird normalerweise anhand der dimensionslosen Gütezahl ZT bewertet, die als ZT = S2σT/κ ausgedrückt werden kann, wobei S der Seebeck-Koeffizient, σ die elektrische Leitfähigkeit und κ die Wärmeleitfähigkeit (einschließlich elektronischer Wärme) ist Leitfähigkeit κe, Gitterwärmeleitfähigkeit κl und bipolare Wärmeleitfähigkeit κb) und T ist die absolute Temperatur6. Daher sollten für ein ideales thermoelektrisches Material gleichzeitig eine hohe elektrische Leitfähigkeit, ein großer Seebeck-Koeffizient und eine niedrige Wärmeleitfähigkeit vorhanden sein7. Wismuttellurid (Bi2Te3) ist eine Art Halbleitermaterial mit schmaler Bandlücke, das eine relativ hohe elektrische Leitfähigkeit, einen großen Seebeck-Koeffizienten und eine niedrige Wärmeleitfähigkeit zwischen 300 und 500 K8 aufweist. Bisher waren Wismuttellurid und seine Legierungen mit Antimontellurid oder Wismutselenid die ausgereiftesten thermoelektrischen Materialsysteme, die bei nahezu Raumtemperatur verwendet werden konnten9,10. Einige kommerzielle thermoelektrische Geräte und Module zur Stromerzeugung und Festkörperkühlung in diesem Temperaturbereich wurden erfolgreich auf Basis von Wismuttellurid und seinen Legierungen entwickelt11.

Heutzutage werden kommerzielle thermoelektrische Materialien auf Wismuttellurid-Basis im Allgemeinen durch das Zonenschmelzverfahren (ZM) hergestellt. Obwohl die ZM-Technik praktisch ist, ist ihr Herstellungsprozess recht zeitaufwändig und energieintensiv12. Das längere Glühen bei hoher Temperatur kann auch zu Abweichungen in der Zusammensetzung und damit zu einer Verschlechterung der thermoelektrischen Leistung führen. Darüber hinaus sind die hergestellten Produkte stark orientiert und können entlang der Basisebene leicht spalten, was zu schlechten mechanischen Eigenschaften führt und die langfristige Verwendung einschränkt13. Daher wurden in den letzten Jahren intensiv Pulvermetallurgietechniken in Kombination mit fortschrittlichen Sintertechniken erforscht, um thermoelektrische Materialien auf der Basis von polykristallinem Wismuttellurid mit sowohl hohen mechanischen als auch thermoelektrischen Eigenschaften herzustellen. Beispielsweise wurden Hochenergie-Kugelmahlen, Schmelzspinnen und verschiedene nasschemische Methoden erfolgreich entwickelt, um Verbindungen auf Bi2Te3-Basis mit kleiner Korngröße und modulierter Mikrostruktur zu synthetisieren14,15,16,17. Durch die Kombination dieser Synthesemethoden mit Techniken des Heißpressens (HP) oder Funkenplasmasinterns (SPS) wurden gleichzeitig relativ robuste mechanische Eigenschaften und eine hohe thermoelektrische Leistung in Massenmaterialien auf Wismuttellurid-Basis erreicht. Allerdings sind diese Synthesemethoden immer noch zeitaufwändig und energieintensiv, und die Produkte können im Syntheseprozess durch Medium und organische Verunreinigungen oxidiert oder verunreinigt werden, was zu einer Verschlechterung der thermoelektrischen Leistung führt18. Daher ist es von großem Interesse, neue Herstellungsmethoden für hochleistungsfähige thermoelektrische Materialien auf der Basis von polykristallinem Wismuttellurid mit geringen Kosten, hoher Effizienz und einem einfachen Herstellungsverfahren zu entwickeln.

In den letzten 10 Jahren hat sich das Flash-Sintern (FS) als neuartige Technik zur Herstellung keramischer Materialien erwiesen. Unter der kombinierten Wirkung eines externen elektrischen Feldes und eines thermischen Feldes kann die Sinterverdichtung von Keramik bei niedriger Temperatur innerhalb weniger Sekunden erreicht werden19,20,21. Daher ist Flash-Sintern viel kostengünstiger und energieeffizienter als herkömmliche Hochtemperatur-Sinterverfahren, die mehrere Stunden dauern. Kürzlich wurde diese Technik erfolgreich auf reaktive FS ausgeweitet, die sowohl eine Phasenumwandlung als auch eine Sinterverdichtung induzieren kann. Es wurde beispielsweise berichtet, dass dichte Na0,5K0,5NbO3-Keramiken mit NaNbO3- und KNbO3-Mischpulvern durch reaktive FS hergestellt werden, wobei die chemische Reaktion und das Sintern gleichzeitig erfolgen22. Diese schnelle Zubereitungsmethode bei niedriger Temperatur kann den Verlust flüchtiger Elemente wirksam reduzieren und das Kornwachstum hemmen, was sich positiv auf die Verbesserung der thermoelektrischen Leistung auswirkt. Daher weist Flash-Sintern ein enormes Potenzial bei der Herstellung leistungsstarker thermoelektrischer Materialien auf. Bisher gibt es jedoch nur wenige Veröffentlichungen zur FS thermoelektrischer Materialien. Die Herstellung thermoelektrischer Materialien erfolgt im Allgemeinen durch ein Flash-Derivat namens Flash-SPS, das mithilfe von SPS-Geräten eine schnelle Aufheizrate ähnlich FS23,24,25 erzeugt. Beim Flash-SPS-Verfahren wird keine Form verwendet, sodass der Strom direkt durch die kaltgepresste oder vorverdichtete Probe fließt, die direkt zwischen Graphitstempeln gehalten wird. Tatsächlich wird Flash-SPS als schnelle Sintermethode zur Verdichtung von thermoelektrischen Massenmaterialien mit vorsynthetisierten Verbindungen als Rohstoffen verwendet26,27,28,29. Beispielsweise wurde die Herstellung hochdichter Sb2Te3-Massenmaterialien durch Flash-SPS mit einer Stromzufuhrdauer von 1 s unter Verwendung von kommerziellem Sb2Te3-Rohpulver29 durchgeführt. Für die Synthese thermoelektrischer Verbindungen durch FS gibt es jedoch nahezu keine Literatur.

In dieser Arbeit zeigen wir, dass Bi2Te3-basierte Verbindungen effizient mit der FS-Methode durch Anpassen einer geeigneten Stromdichte synthetisiert werden können. Die Ergebnisse zeigen, dass hochkristalline Bi2Te3-basierte Verbindungen mit kleiner Korngröße in 10 s bei Raumtemperatur unter Verwendung kommerzieller Bi-, Te- und Se-Pulver mit viel größerer Größe und einer gewöhnlichen Gleichstromquelle synthetisiert werden können. Durch die Kombination von FS mit SPS können Schüttgüter auf Bi2Te3-Basis mit nominaler Zusammensetzung und hoher Dichte hergestellt werden. Daher ist diese Methode hoffnungsvoll für die Massenproduktion von thermoelektrischen Materialien auf Wismuttellurid-Basis.

Das schematische Diagramm des FS-Geräts ist in Abb. 1 dargestellt. Die Mischung aus Bi- und Te-Rohpulvern entsprechend der stöchiometrischen Zusammensetzung von Bi2Te3 wurde in eine Graphitform gefüllt, deren Innenwand zur Gewährleistung mit einem Stück Glimmerpapier isoliert war Dieser Strom floss nur durch die Mischung und nicht durch die Graphitform. Ein Thermoelement wurde in ein Loch mit einem Durchmesser von 1,8 mm in der Mitte der Graphitform eingeführt, um die vorübergehende Oberflächentemperatur der Probe zu messen. Zwei Stücke Graphitpapier wurden zwischen die Probe und die Stempel gelegt, um das Produkt leicht herausnehmen zu können. Das gemischte Pulver wurde durch den Ober- und Unterstempel einer Tablettenpresse verdichtet und anschließend der Druck abgelassen. Anschließend wurde Gleichstrom mit einer bestimmten Dichte durch die verdichtete Mischung geleitet, um den FS der Bi2Te3-Verbindung zu erzeugen. Im Allgemeinen wird Tellur teilweise durch Selen ersetzt, um die Träger- und Wärmetransporteigenschaften von Bi2Te3 zu optimieren. Daher wurde von FS auch eine weitere Probe mit der stöchiometrischen Zusammensetzung Bi2Te2.7Se0.3 unter Verwendung von Bi-, Te- und Se-Pulvern synthetisiert. Die von FS synthetisierten Bi2Te3−xSex-Verbindungen wurden dann für die SPS zu Pulvern gemahlen.

Schematische Darstellung des FS-Apparats.

XRD-Muster der durch FS synthetisierten Bi2Te3-Verbindung und der durch SPS unter verschiedenen Bedingungen weiter präparierten Bi2Te3−xSex-Massenproben sind in Abb. 2 dargestellt. Für die durch FS synthetisierte Bi2Te3-Verbindung sind alle Beugungspeaks gut auf der Standard-JCPDS-Karte indiziert ( PDF#15-0863) von Bi2Te3 mit rhomboedrischer Kristallstruktur und ohne Peak im Zusammenhang mit Oxidation oder Verunreinigung. Dies weist darauf hin, dass eine einphasige Bi2Te3-Verbindung mit hoher Kristallinität durch FS in 10 s bei Raumtemperatur unter Verwendung von Bi- und Te-Pulvern synthetisiert werden kann. Wie in der Tabelle dargestellt. Wie aus 1 hervorgeht, hat die durch FS synthetisierte Verbindung eine gut auf die gewünschte Stöchiometrie von Bi2Te3 abgestimmte Zusammensetzung, wie durch ICPOES gemessen, was darauf hindeutet, dass es im FS-Prozess zu keiner Verflüchtigung von Te kam. Die transiente Oberflächentemperatur der durch FS synthetisierten Probe wurde mit 625 K gemessen, wenn 1 s lang Strom durch die Probe floss, was bedeutet, dass eine Selbsterwärmungsrate der Probe in der Größenordnung von 104 K/min erreicht wurde. Es wird angenommen, dass diese extrem schnelle Joule-Erwärmung auf der Makroskala auf die Wärmelokalisation an der Korngrenze zurückzuführen ist, die zum sofortigen Auftreten chemischer Reaktionen und Kristallisationen führen kann30. Im Experiment haben wir herausgefunden, dass es einen Schwellenwert der Stromdichte für die Synthese der Bi2Te3-Verbindung durch FS gibt, der bei etwa 8 A/cm2 liegt. Unterhalb der Stromdichte von 8 A/cm2 tritt FS aufgrund der fehlenden Jouleschen Wärme nicht auf. Darüber hinaus wurde nach FS eine Volumenausdehnung der Probe beobachtet. Da die vorübergehende Oberflächentemperatur der Probe im FS-Prozess viel höher ist als der Schmelzpunkt von Bi (544,6 K), sollte der Syntheseprozess das Schmelzen von Bi und die anschließende chemische Reaktion mit Te zur Bildung von Bi2Te3-basierten Verbindungen umfassen. Aufgrund der Volumenexpansion nach FS beträgt die relative Dichte des Produkts nur etwa 70,4 %, berechnet aus der theoretischen Dichte von 7,73 g cm−3. Die von FS synthetisierten Bi2Te3-basierten Verbindungen wurden dann zu Pulver gemahlen und durch SPS unter verschiedenen Bedingungen weiter zu kompakten Pellets gesintert. Die Hauptpeaks der durch SPS unter verschiedenen Bedingungen weiter präparierten Bi2Te3−xSex-Massenproben stimmen ebenfalls gut mit der Standard-JCPDS-Karte (PDF#15-0863) von Bi2Te3 überein. Nach der SPS zeigen die Proben eine höhere relative Intensität der (00 l)-Peaks, was auf die verstärkte Vorzugsorientierung der basalen (00 l)-Ebenen senkrecht zur Pressrichtung hinweist. Um den Grad der bevorzugten Orientierung von (00 l)-Ebenen zu untersuchen, wurden Orientierungsfaktoren F mit der Lotgering-Methode berechnet, die durch die folgenden Formeln ausgedrückt werden kann:

wobei I(hkl) und I0(hkl) die Spitzenintegralintensitäten für die gemessenen bzw. zufällig orientierten Proben sind31,32. Der Orientierungsgrad wurde mit der Erhöhung der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Verfahren verbessert, wie in der Tabelle angegeben. 1. Der höchste F-Wert, der für die Probe erhalten wurde, die 3 Minuten lang bei 753 K gesintert wurde, beträgt jedoch nur etwa 0,095, was darauf hindeutet, dass im SPS-Prozess fast keine hochorientierten Texturen in den Proben gebildet wurden, obwohl Wismuttellurid dazu neigt, entlang des Ab zu wachsen Flugzeug. Wie in Tabelle 1 gezeigt, weisen die durch SPS unter verschiedenen Bedingungen weiter präparierten Bi2Te3−xSex-Massenproben alle relative Dichten von mehr als 98,5 % auf. Allerdings weichen die Zusammensetzungen ein wenig vom Mangel an Tellur und Selen ab, gemessen durch ICPOES.

XRD-Muster der durch FS synthetisierten Bi2Te3-Verbindung und der durch SPS weiter präparierten Bi2Te3−xSex-Massenproben unter verschiedenen Bedingungen.

Die REM-Bilder von Bi-, Te- und Se-Rohpulvern sind in Abb. 3a – c dargestellt, die eine Pulvergröße von etwa 10–30 μm aufweisen. Zum Vergleich: Die von FS synthetisierten Bi2Te3- und Bi2Te2.7Se0.3-Verbindungen weisen eine hohe Kristallinität und Kompaktheit auf, wie in Abb. 3d und e dargestellt. Darüber hinaus nimmt die Größe des erzeugten kristallinen Korns auf etwa 1–3 μm ab, was darauf hindeutet, dass eine polykristalline Bi2Te3-Verbindung mit viel kleinerer Korngröße mit Bi-, Te- und Se-Pulvern im Mikrometerbereich durch FS synthetisiert werden kann. Daher ist die Synthese nanokristalliner Bi2Te3-basierter Verbindungen unter Verwendung nanoskaliger Rohpulver vielversprechend. Die Bruchmorphologien der Massenmaterialien auf Bi2Te3-Basis, die anschließend durch SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellt wurden, sind in Abb. 3f – i dargestellt. Die von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Bi2Te3-Massenproben sind alle sehr dicht und weisen die typische Schichtstruktur auf. Mit der Erhöhung der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Prozess lässt sich erkennen, dass die Korngröße homogener wird und die Menge an Nanokavitäten abnimmt, da die Diffusion der Elemente und das Kornwachstum besser sind. Verglichen mit der durch FS synthetisierten Probe erhöht sich die Korngröße nach dem SPS-Prozess auf etwa 3–8 μm. Die Kornstrukturen der durch SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Bi2Te3-Massenproben zeigen keine offensichtliche Vorzugsorientierung, was mit den Ergebnissen der XRD übereinstimmt. Die Muster der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDS) zeigen, dass die Produkte nur Bi-, Te- und Se-Elemente enthalten, wie in den Einschüben in Abb. 3f – i dargestellt. Aufgrund der hohen Effizienz, des geringen Energieverbrauchs und des komfortablen Betriebsprozesses kann FS in Kombination mit SPS als vielversprechende Methode für die großtechnische Herstellung von polykristallinen thermoelektrischen Materialien auf Bi2Te3-Basis angesehen werden.

REM-Bilder von (a) Bi-, (b) Te- und (c) Se-Rohpulvern. Querschnitt-REM-Bilder von (d) Bi2Te3-Verbindung, synthetisiert durch FS, (e) Bi2Te2.7Se0.3-Verbindung, synthetisiert durch FS, (f) Bi2Te3-Probe, weiter präpariert durch SPS bei 723 K für 3 Minuten, (g) Bi2Te3-Probe weiter hergestellt durch SPS bei 753 K für 2 Min., (h) Bi2Te3-Probe, weiter präpariert durch SPS bei 753 K für 3 Min., (i) Bi2Te2.7Se0.3-Probe, weiter präpariert durch SPS bei 753 K für 3 Min. Die Einsätze zeigen die EDS-Muster.

Um die Auswirkungen der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Prozess auf die elektrischen Transporteigenschaften der Proben zu validieren, werden numerische Werte für Trägerkonzentration (n) und Mobilität (μ) angezeigt, die aus Hall-Effekt-Messungen bei 313 K senkrecht zur SPS-Pressrichtung abgeleitet wurden in Abb. 4a. Alle Proben weisen negative Werte der Trägerkonzentration auf, was die Dominanz des Elektrons im Transportprozess verdeutlicht. Mit zunehmender Sintertemperatur und Haltezeit nimmt die Trägerkonzentration ab und die Trägermobilität nimmt zu. Wenn die Sintertemperatur und die Haltezeit ansteigen, wird der Probe mehr Energie zugeführt, was zur Verflüchtigung von Te führen würde, wie aus der Zusammensetzungsanalyse in Tabelle 1 hervorgeht. Aufgrund des geringen Unterschieds in der Elektronegativität dringen Bi-Atome in die Te-Leerstelle ein zwischen Bi und Te und es wird mehr Antisite-Defekt-BiTe erzeugt. Das bedeutet, dass mehr Löcher erzeugt werden könnten, um Elektronen in diesen n-Typ-Proben zu neutralisieren, was zu einer verringerten Ladungsträgerkonzentration führt. Die Absolutwerte der Trägerkonzentration liegen für diese Proben bei etwa 8 × 1019–9 × 1019/cm3, was mehr als eine Größenordnung höher ist als bei herkömmlichen zonengeschmolzenen Proben33. Im Allgemeinen neigen die in der Probe unter einem hohen elektrischen Feld erzeugten Ionendefekte dazu, zu Elektronen und ungeladenen Gitterdefekten zu ionisieren34. Daher ist die große Trägerkonzentration wahrscheinlich auf die Wirkung des elektrischen Feldes im FS-Prozess zurückzuführen. Im Vergleich zu Bi2Te3-Proben weist die Bi2Te2.7Se0.3-Probe eine geringere Trägerkonzentration auf. Bei n-Typ-Bi2Te3-basierten Verbindungen ist der Antisite-Defekt TeBi der dominierende Punktdefekt, der die Trägerkonzentration bestimmt. Obwohl der äquivalente Dotierstoff von Se neutral ist, kann er die Bildung des intrinsischen Punktdefekts TeBi und damit die Ladungsträgerkonzentration beeinflussen35,36,37. Andererseits steigt die Ladungsträgermobilität offensichtlich von etwa 118 cm2/V s auf 141 cm2/V s, wenn die Sintertemperatur 3 Minuten lang von 723 auf 753 K erhöht wird. Die höhere Trägermobilität sollte durch die erhöhte Kristallinität des Produkts und die weiter beseitigten Mikrostrukturdefekte bei höherer Sintertemperatur und längerer Haltezeit erreicht werden. Nach der Dotierung mit Selen sinkt die Ladungsträgermobilität hauptsächlich aufgrund der verstärkten Legierungsstreuung auf 115 cm2/V s.

Elektrische Transporteigenschaften der großen Bi2Te3−xSex-Proben, die von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellt wurden. (a) Trägerkonzentration n und Mobilität μ bei 313 K, (b–d) Temperaturabhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit σ, des Seebeck-Koeffizienten S und des Leistungsfaktors PF.

Die thermoelektrischen Eigenschaften der durch SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3-xSex wurden entlang der Richtung senkrecht zur SPS-Pressrichtung gemessen. Abbildung 4b zeigt die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit mit der Messtemperatur. Im gesamten Messtemperaturbereich nehmen die elektrischen Leitfähigkeiten für alle Proben monoton mit steigender Messtemperatur ab, was auf eine degenerierte Halbleitereigenschaft hinweist. Mit der Erhöhung der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Prozess steigt die elektrische Leitfähigkeit leicht an. Die elektrische Leitfähigkeit σ wird durch die Trägerkonzentration und -mobilität bestimmt, wie durch die Beziehung σ = neμ beschrieben, wobei n die Trägerkonzentration, μ die Trägermobilität und e die elektronische Ladung ist. Obwohl die Trägerkonzentration mit zunehmender Sintertemperatur und Haltezeit aufgrund der erhöhten Verflüchtigung von Te und dem daraus resultierenden stärkeren Antisite-Defekt-BiTe abnimmt, ist die Trägermobilität offensichtlich aufgrund einer ausreichenderen Elementdiffusion und eines ausreichenderen Kornwachstums erhöht, wie in Abb. 4a dargestellt. Daher wirkt die erhöhte Ladungsträgermobilität dem Effekt einer verringerten Ladungsträgerkonzentration entgegen und führt zu einer höheren elektrischen Leitfähigkeit. Die elektrische Leitfähigkeit der Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde, beträgt bei Raumtemperatur etwa 1800 S/cm und ist damit sogar höher als die der Probe, die durch Heißpressen und anschließende Heißverformung hergestellt wurde38. Da sowohl die Ladungsträgerkonzentration als auch die Ladungsträgermobilität nach dem teilweisen Ersatz von Tellur durch Selen aufgrund der Verringerung der Anzahl der intrinsischen Punktdefekte TeBi und der Verbesserung der Legierungsstreuung, wie oben erläutert, abnehmen, weist die Bi2Te2.7Se0.3-Probe eine geringere elektrische Leitfähigkeit auf als Bi2Te3-Proben.

Abbildung 4c zeigt die Temperaturabhängigkeit des Seebeck-Koeffizienten für die von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3−xSex. Die Seebeck-Koeffizienten der Proben weisen alle über den gesamten Messtemperaturbereich negative Werte auf, was auf Halbleiter vom n-Typ hinweist, was mit den Ergebnissen von Hall-Effekt-Messungen übereinstimmt. Mit zunehmender Sintertemperatur und Haltezeit im SPS-Prozess steigt der absolute Wert des Seebeck-Koeffizienten deutlich an. Der Seebeck-Koeffizient von Bi2Te3, das 3 Minuten lang bei 723 K hergestellt wurde, beträgt etwa – 132 μV/K bei 473 K und der Wert erhöht sich auf – 142 μV/K bei 473 K für die Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde. Gemäß der Boltzmann-Transporttheorie ist der Seebeck-Koeffizient umgekehrt proportional zur Trägerkonzentration für feste thermoelektrische Materialien. Daher ist der erhöhte Seebeck-Koeffizient hauptsächlich auf die verringerte Trägerkonzentration zurückzuführen, wie in Abb. 4a dargestellt. Darüber hinaus weist die Bi2Te2.7Se0.3-Probe viel höhere Seebeck-Koeffizienten auf als Bi2Te3-Proben. Der erhöhte Seebeck-Koeffizient ist auch auf die geringere Trägerkonzentration nach teilweiser Substitution von Selen und die daraus resultierende Verringerung des intrinsischen Punktdefekts TeBi zurückzuführen. Die Seebeck-Koeffizienten der Proben steigen mit zunehmender Messtemperatur auf etwa 480 K an und nehmen dann langsam ab, was eine deutliche Temperaturabhängigkeit von der zonengeschmolzenen Probe zeigt, die einen monotonen Abwärtstrend zeigt39. Die Erhöhung des Seebeck-Koeffizienten in einem weiten Temperaturbereich wirkt sich positiv auf die Nachhaltigkeit eines hohen Leistungsfaktors aus.

Abbildung 4d zeigt die Temperaturabhängigkeit des Leistungsfaktors für die von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3−xSex, die aus der elektrischen Leitfähigkeit und dem Seebeck-Koeffizienten berechnet wird. Mit der Erhöhung der Sintertemperatur und der Haltezeit im SPS-Prozess wird der Leistungsfaktor aufgrund der Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit und des Seebeck-Koeffizienten erheblich verbessert. Der Leistungsfaktor der Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde, erreicht 2,5 mW/m K2 bei 353 K, was einer Verbesserung von fast 16 % im Vergleich zu der Probe entspricht, die 2 Minuten lang bei 723 K hergestellt wurde. Aufgrund der hohen elektrischen Leitfähigkeit und des bescheidenen Seebeck-Koeffizienten der Probe ist dieser Wert des Leistungsfaktors sogar höher als der der Probe, die durch Hochenergie-Kugelmahlen in Kombination mit SPS unter Verwendung kommerzieller Bi- und Te-Pulver40 hergestellt wurde. Darüber hinaus bleibt der Wert des Leistungsfaktors im gesamten Messtemperaturbereich von 200 K über 1,7 mW/m·K2, was eine gute Temperaturstabilität zeigt. Obwohl die elektrische Leitfähigkeit nach teilweisem Ersatz von Tellur durch Selen abnimmt, weist Bi2Te2.7Se0.3 aufgrund des erhöhten Seebeck-Koeffizienten einen sogar höheren Leistungsfaktor als Bi2Te3 auf.

Die Temperaturabhängigkeit der Wärmeleitfähigkeit für die durch SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3-xSex ist in Abb. 5 dargestellt. Die gesamte Wärmeleitfähigkeit κ, wie in Abb. 5a dargestellt, nimmt mit steigender Sintertemperatur im SPS-Prozess über die gesamte Messtemperatur ab Reichweite. Mit zunehmender Haltezeit nimmt jedoch die Wärmeleitfähigkeit zu. Daher weist die Probe, die 2 Minuten lang bei 753 K vorbereitet wurde, den niedrigsten Wert der Wärmeleitfähigkeit auf. Die elektronische Wärmeleitfähigkeit κe kann durch das Wiedemann-Franz-Gesetz κe = LσT geschätzt werden, wobei L die Lorentz-Zahl, σ die gemessene elektrische Leitfähigkeit und T die absolute Temperatur ist. Basierend auf dem Single Parabolic Band (SPB)-Modell unter Relaxationszeitnäherung kann die temperaturabhängige Lorenzzahl L durch die folgenden Gleichungen berechnet werden:

Dabei ist kB die Boltzmann-Konstante, e die Elektronenladung, λ der Streuparameter (λ = − 1/2 für akustische Phononenstreuung) und η die reduzierte Fermi-Energie8. Die Bestimmung von η basiert auf dem gemessenen Seebeck-Koeffizienten S, der ausgedrückt wird als

Wärmetransporteigenschaften der von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3−xSex. Temperaturabhängigkeit von (a) Gesamtwärmeleitfähigkeit κ, (b) Lorentzzahl L, (c) elektronischer Wärmeleitfähigkeit κe und (d) Gitterwärmeleitfähigkeit κl plus bipolarer Wärmeleitfähigkeit κb.

Wie in Abb. 5c dargestellt, nehmen die elektronischen Wärmeleitfähigkeiten κe für alle Proben monoton mit zunehmender Messtemperatur ab, was den gleichen Trend wie die elektrische Leitfähigkeit zeigt. Die Temperaturabhängigkeit von κl + κb ist in Abb. 5d dargestellt. Verglichen mit dem Wert von κe hat κl + κb einen größeren Beitrag zur Gesamtwärmeleitfähigkeit für Bi2Te3-Proben. Da alle Seebeck-Koeffizienten, wie oben erläutert, ihren Maximalwert bei etwa 480 K haben, sollte die intrinsische Anregung nicht für alle Proben unter 400 K auftreten. Das bedeutet, dass die bipolare Wärmeleitfähigkeit κb vernachlässigt werden kann und die Gitterwärmeleitfähigkeit κl den größten Teil der gesamten Wärmeleitfähigkeit unterhalb von 400 K einnimmt. Obwohl die Trägerkonzentrationen und elektrischen Leitfähigkeiten für diese Bi2Te3-Proben relativ hoch sind, ist Phonon immer noch der vorherrschende Träger für den Wärmetransport darunter 400 K. Es ist erwähnenswert, dass sowohl κe als auch κl + κb durch den teilweisen Ersatz von Tellur durch Selen verringert werden. Insbesondere ist die Gitterwärmeleitfähigkeit κl niedriger als die elektronische Wärmeleitfähigkeit κe für Bi2Te2.7Se0.3 unter 400 K, was darauf hindeutet, dass Phononen aufgrund des Massen- und Größenunterschieds zwischen Te und Se durch das Legieren von Selen stark gestreut werden können. Da die Debye-Temperatur von Bi2Te3−xSex nur 156 K beträgt, basiert der Hauptmechanismus der Phononenstreuung auf dem Umklapp-Prozess nahe der Raumtemperatur, und die Wärmeleitfähigkeit des Gitters κl wäre umgekehrt proportional zur Temperatur. Die gesamten Wärmeleitfähigkeiten nehmen mit steigender Messtemperatur alle ab und steigen dann an, wie in Abb. 5a dargestellt. Da sowohl die elektronische als auch die Gitterwärmeleitfähigkeit mit steigender Messtemperatur monoton abnehmen, trägt die bipolare Wärmeleitfähigkeit wesentlich zur Gesamtwärmeleitfähigkeit bei hohen Temperaturen bei.

Abbildung 6 zeigt die Temperaturabhängigkeit des dimensionslosen Gütefaktors (ZT) für die von SPS unter verschiedenen Bedingungen hergestellten Massenproben von Bi2Te3−xSex. Die ZT-Werte der Bi2Te3-Proben steigen zunächst mit der Temperatur und nehmen dann bei etwa 430 K ab. Wie oben erläutert, wurde die Verbesserung des Leistungsfaktors und die Unterdrückung der Wärmeleitfähigkeit gleichzeitig durch die richtige Erhöhung der Sintertemperatur und Haltezeit im SPS-Prozess erreicht. Daher zeigt die Bi2Te3-Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde, einen um 20 % höheren ZT-Wert als die Probe, die 3 Minuten lang bei 723 K hergestellt wurde. Nach teilweisem Ersatz von Tellur durch Selen zeigt Bi2Te2.7Se0.3 einen ZT-Wert von 0,71 bei 393 K. Dieser Wert ist zwar kleiner als der des Standes der Technik, aber tatsächlich vergleichbar mit denen, die in Nanokomposit-Massenmaterialien auf Bi2Te3-Basis erhalten werden erstellt von SPS und einigen anderen Referenzdaten41,42,43,44.

Temperaturabhängigkeit der ZT-Werte der von SPS hergestellten Massenproben von Bi2Te3−xSex unter verschiedenen Bedingungen.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die FS-Methode erfolgreich eingesetzt wurde, um hochkristalline Bi2Te3-basierte Verbindungen mit kleiner Korngröße in 10 s bei Raumtemperatur unter Verwendung kommerzieller Bi-, Te- und Se-Pulver mit viel größerer Größe zu synthetisieren. Die augenblicklich erzeugte lokale Joule-Wärme an der Korngrenze durch Stromdurchgang durch die Probe wird als Hauptursache für den schnellen Abschluss der chemischen Reaktion und Kristallisation angesehen. Diese schnelle Synthesemethode bei Raumtemperatur kann das Kornwachstum erheblich hemmen und die Verflüchtigung von Tellur verhindern. Durch die Kombination der FS-Synthesemethode mit der SPS-Technik können in 10 Minuten Bi2Te3-basierte Massenmaterialien mit hoher relativer Dichte und thermoelektrischer Leistung hergestellt werden. Im Vergleich zu herkömmlichen Zonenschmelz- oder Pulvermetallurgieverfahren, die aufgrund komplexer Arbeitsgänge mehrere Stunden dauern, ist diese Methode zeitsparend und kostengünstig. Im SPS-Verfahren kann durch geeignete Verlängerung der Sintertemperatur und Haltezeit gleichzeitig eine Verbesserung der elektrischen Transporteigenschaften und eine Unterdrückung der thermischen Transporteigenschaften erreicht werden. Verglichen mit der Probe, die 3 Minuten lang bei 723 K hergestellt wurde, zeigt die Probe, die 3 Minuten lang bei 753 K hergestellt wurde, einen um 20 % höheren ZT-Wert. Die Ergebnisse zeigen, dass FS in Kombination mit SPS eine vielversprechende Methode ist, um thermoelektrische Materialien auf Wismuttellurid-Basis effizient und wirtschaftlich herzustellen.

Kommerzielle Bi- (99,99 %, Macklin Inc.), Te- (99,99 %, Macklin Inc.) und Se- (99,99 %, Macklin Inc.) Pulver unter 200 Mesh wurden ohne weitere Reinigung für die Synthese verwendet. Die Rohpulver wurden entsprechend der stöchiometrischen Zusammensetzung von Bi2Te3−xSex abgewogen und anschließend in einem Achatmörser gleichmäßig gemahlen. Die Mischung wurde in eine Graphitform mit einem Durchmesser von 13,2 mm gefüllt, deren Innenwand mit einem Stück Glimmerpapier isoliert war, um sicherzustellen, dass der Strom nur durch die Mischung und nicht durch die Graphitform floss. Zwei Edelstahlstempel mit einem Durchmesser von 12,8 mm wurden verwendet, um das gemischte Pulver mit einer Tablettenpresse unter 1,5 MPa zu pressen. Anschließend wurde der Druck abgelassen und Ober- und Unterstempel an eine Gleichstromquelle (PPS 2416, Lanyi, China) angeschlossen. Voreingestellt waren eine Spannung von 10 V und eine Strombegrenzung von 32,15 A. Die Probe wurde 10 s lang bei Raumtemperatur an der Stromgrenze gehalten, bevor die Stromversorgung abgeschaltet wurde. Das erhaltene Produkt wurde weiter zu Pulver gemahlen und dann unter einem Druck von 40 MPa bei 723–753 K für 2–3 Minuten durch SPS zu kompakten Schüttgütern gesintert. Die Heizrate wurde auf 80 K/min eingestellt und der Vakuumgrad des Hohlraums lag im SPS-Prozess unter 6 Pa. Die erhaltenen scheibenförmigen Proben mit einem Durchmesser von 12,8 mm und einer Höhe von 11,5 mm wurden zur Messung der thermoelektrischen Leistung entlang der Richtung senkrecht zur Druckrichtung geschnitten.

Phasenzusammensetzungen und kristallographische Strukturen der Proben wurden durch Röntgenbeugungsmessungen (XRD, Rigaku D/MAX 2200 PC) unter Verwendung von Cu-Kα-Strahlung (λ = 0,154056 nm) identifiziert. Morphologien und Zusammensetzungen der Rohpulver und vorbereiteten Produkte wurden mittels Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FE-SEM, FEI Sirion 200) untersucht, ausgestattet mit einem energiedispersiven Spektroskop (EDS). Genaue Elementgehaltsanalysen wurden mit einem optischen Emissionsspektrometer mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICPOES, Agilent ICPOES730) durchgeführt. Elektrische Leitfähigkeiten (σ) und Seebeck-Koeffizienten (S) wurden gleichzeitig mit einem kommerziellen Instrument (Cryoall CTA-3S) unter einer Heliumatmosphäre gemessen. Die Hall-Koeffizienten (RH) wurden bei nahezu Raumtemperatur mit der Van-der-Pauw-Methode auf einem kommerziellen Hall-Effekt-Messsystem (Nanometrics HL5500PC) gemessen. Die Werte der Trägerkonzentrationen (n) wurden über n = 1/(eRH) berechnet und die Trägermobilitäten in der Ebene (μ) wurden über μ = σRH erhalten. Die Werte der Wärmeleitfähigkeit (κ) wurden gemäß der Beziehung κ = DCpρ berechnet, wobei die Wärmeleitfähigkeiten (D) mit der Laserblitzmethode (Netzsch LFA475) bestimmt wurden und die spezifischen Wärmen (Cp) mit einem Differentialscanningkalorimeter gemessen wurden ( TA DSC25) und Massendichten (ρ) wurden nach der Methode von Archimedes bestimmt. Um den Einfluss der Präferenzorientierung auf die thermoelektrischen Eigenschaften zu eliminieren, erfolgt die Messung der elektrischen und thermischen Eigenschaften jeweils in der Richtung senkrecht zur SPS-Pressrichtung.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

Zhang, Q. et al. Neue Technologien für die Umwandlung und Speicherung grüner Energie. Adv. Aufrechterhalten. Syst. 5, 2000152 (2021).

Artikel Google Scholar

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (U2006218), dem Qin Xin Talents Cultivation Program der Beijing Information Science & Technology University (QXTCP A202103) und dem Research Fund Program der Beijing Information Science & Technology University (2021XJJ72, 2021XJJ67) unterstützt ).

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Zhiwei Zhang, Minna Sun, Mengran Su, Qingwei Liao und Lei Qin

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Zhiwei Zhang, Minna Sun, Lili Cao, Qingwei Liao und Lei Qin

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Jinchao Liu

Forschungsinstitut für Grenzwissenschaften, Beihang-Universität, Peking, 100083, China

Yuan Deng

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Das ZWZ konzipierte das Projekt, führte einen Teil der Experimente durch und verfasste das Manuskript. MRS führte einen Teil der Experimente durch; LLC, QWL und LQ überprüften das Manuskript. MNS, JCL und YD trugen ihre Beiträge zu Ergebnissen und Diskussionen bei.

Korrespondenz mit Lei Qin.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zhang, Z., Sun, M., Liu, J. et al. Ultraschnelle Herstellung von thermoelektrischen Materialien auf Bi2Te3-Basis durch Flash-Sintern bei Raumtemperatur in Kombination mit Funkenplasmasintern. Sci Rep 12, 10045 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14405-5

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Eingegangen: 01. April 2022

Angenommen: 07. Juni 2022

Veröffentlicht: 16. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14405-5

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